原位加熱樣品桿中國(guó)用戶(hù) 2023 科研成果精選【下】
今天分享的文獻(xiàn)分別來(lái)自中科院大連化物所、上海交通大學(xué)、武漢理工大學(xué)、中科院物理所、福州大學(xué)。我們一起來(lái)看一下,這些科學(xué)團(tuán)隊(duì)使用原位加熱樣品桿在哪些領(lǐng)域里去的科研成果。挑選文獻(xiàn)截止于 2023年12 月 10 日
文獻(xiàn) 1
作者:中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 楊冰等
題目:Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single-atom species.
期刊:Journal of the American Chemical Society 145(4): 2523-2531.
摘要:在單原子催化劑中,支撐錨定位點(diǎn)的復(fù)雜性創(chuàng)造了具有不同配位環(huán)境的大量單原子。迄今為止,給定催化劑中,這些不同單原子的數(shù)量分布仍然難以捉摸。最近,人們通過(guò)多種合成策略調(diào)節(jié)其局部環(huán)境,對(duì) CeO2 支撐的金屬單原子催化劑進(jìn)行了廣泛研究。然而,由于缺乏定量描述,闡明位點(diǎn)特異性反應(yīng)性并調(diào)節(jié)其轉(zhuǎn)化仍然面臨挑戰(zhàn)。該團(tuán)隊(duì)證明了兩種不同的 Pt/CeO2 催化劑可以通過(guò)氧化和非氧化分散體可逆地生成,盡管 Pt 電荷態(tài)和配位數(shù)相似,但它們包含不同的 Pt1On?Ceδ+ 單原子。通過(guò)拉曼光譜和計(jì)算研究,團(tuán)隊(duì)半定量地揭示了每個(gè)特定催化劑中不同 Pt1On?Ceδ+ 的分布。值得注意的是,僅占 14.2 % 的 Pt1O4?Ce3+?Ov 少數(shù)物質(zhì)在其他豐富的對(duì)應(yīng)物(即 Pt1O4?Ce4+ 和 Pt1O6?Ce4+ )中提供了最高的低溫 CO 氧化反應(yīng)活性。第二近的氧空位不僅與附近的活性金屬位點(diǎn)協(xié)同作用以降低反應(yīng)勢(shì)壘,而且還促進(jìn)循環(huán)非氧化和氧化分散過(guò)程中從六配位到四配位的位點(diǎn)動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變。該工作闡明了給定單原子催化劑中各種單原子物質(zhì)的定量分布和動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變,更深入地描述了單原子催化劑的不均勻性,并進(jìn)行了定量測(cè)量。
所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿:使用 Wildfire 原位加熱樣品桿,研究團(tuán)隊(duì)可以在環(huán)境透射電鏡中原位加熱樣品,研究?jī)煞N不同的 Pt/CeO2 催化劑的催化活性和內(nèi)在機(jī)制。
文獻(xiàn) 2
作者:上海交通大學(xué) 劉攀等
題目:Atomic insights into heterogeneous nucleation and growth kinetics of Al on TiB2 particles in undercooled Al-5Ti-1B melt.
期刊:Journal of Materials Science & Technology 156: 72-82.
摘要:二硼化鈦 (TiB2) 是工業(yè)上有效的鋁合金晶粒細(xì)化劑,可通過(guò)形成均勻細(xì)化的微觀結(jié)構(gòu)來(lái)促進(jìn)鑄造工藝。盡管對(duì)潛在細(xì)化機(jī)制的理解已經(jīng)取得進(jìn)展,但鋁在 TiB2 上異質(zhì)成核的原子動(dòng)力學(xué)仍然未知。該工作報(bào)告了通過(guò)原位加熱過(guò)冷 Al-5Ti-1B 薄膜,對(duì)鋁在自形成 TiB2 顆粒上的異質(zhì)成核和生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的原子尺度觀察。團(tuán)隊(duì)證明了在鈦末端的 TiB2 表面上形成了有序的鋁單層;然后,周?chē)匿X原子在沒(méi)有富鈦緩沖層的幫助下,形成面心立方堆疊的島狀鋁核。鋁和 TiB2 之間的界面晶格失配導(dǎo)致明顯的面外應(yīng)變,隨著鋁核層增加到 6 個(gè)原子層,該應(yīng)變逐漸減小。源自該界面應(yīng)變的彈性應(yīng)變能增加了 Al/TiB2 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自由能,從而阻礙鋁核的快速生長(zhǎng)。團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn),當(dāng)實(shí)驗(yàn)過(guò)冷ΔT 低于 Greer 自由生長(zhǎng)模型中的起始過(guò)冷 ΔTfg 時(shí),TiB2 顆粒會(huì)穩(wěn)定鋁核,而不是激活它們自由生長(zhǎng)成晶粒。該研究結(jié)果提供了在助籽劑參與下鋁的異質(zhì)成核和生長(zhǎng)機(jī)制的原子尺度物理圖像,并闡明了鋁核的應(yīng)變依賴(lài)性生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)。
所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿:使用 Wildfire 原位加熱樣品桿,研究團(tuán)隊(duì)原位加熱過(guò)冷 Al-5Ti-1B 薄膜,在原子尺度下觀察了鋁在 TiB2 顆粒上的異質(zhì)成核和生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué),并闡明了鋁核的應(yīng)變依賴(lài)性生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)。
文獻(xiàn) 3
作者:武漢理工大學(xué) 桑夏晗等
題目:Direct observation of cation diffusion driven surface reconstruction at van der Waals gaps.
期刊:Nature Communications 14(1): 554.
摘要
弱層間范德華(vdW)鍵合對(duì) vdW 層狀材料的表/界面結(jié)構(gòu)、電學(xué)性能和輸運(yùn)性能具有顯著影響。因此,解開(kāi) vdW 表面復(fù)雜的原子動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)演化對(duì)于下一代 vdW 層狀材料的設(shè)計(jì)和合成至關(guān)重要。該工作表明,使用原位加熱 STEM 可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT)中 Ge/Bi 陽(yáng)離子沿 vdW 間隙的擴(kuò)散?;趯?duì)原子柱強(qiáng)度和隨時(shí)間推移的 STEM 圖像位置的定量分析,擴(kuò)散過(guò)程中的陽(yáng)離子濃度變化與局部 Te6 八面體畸變相關(guān)。面內(nèi)陽(yáng)離子擴(kuò)散通過(guò)復(fù)雜的結(jié)構(gòu)演化導(dǎo)致晶面外表面蝕刻。這些結(jié)構(gòu)演化包括,在新鮮 vdW 表面上非中心對(duì)稱(chēng) GeTe2 三層表面重構(gòu)的形成和傳播,以及從七層到五層的 GBT 次表面重構(gòu)層。該工作提供了對(duì) vdW 層狀材料中陽(yáng)離子擴(kuò)散和表面重構(gòu)的原子層面洞察。
所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿:使用 Wildfire 原位加熱樣品桿,研究團(tuán)隊(duì)可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT) 中 Ge/Bi 陽(yáng)離子沿 vdW 間隙的擴(kuò)散,并研究其重構(gòu)行為。
文獻(xiàn) 4
作者:中國(guó)科學(xué)院物理研究所 蘇東等
題目:Thermal‐Induced Structure Evolution at the Interface between Cathode and Solid‐State Electrolyte.
期刊:Small Struct. 2023, 2300342
摘要:電極/電解質(zhì)間界面對(duì)全固態(tài)電池的性能起著決定性作用。例如,正極/電解質(zhì)間界面相的形成會(huì)影響界面阻抗,從而影響倍率性能。本文通過(guò)組合原位技術(shù),包括原位 XRD、原位 TEM 和原位拉曼,研究了 LiMn2O4 正極和LLZTO電解質(zhì)之間固/固界面的熱穩(wěn)定性,闡明了不同尺度下界面反應(yīng)的動(dòng)態(tài)過(guò)程。從 300 °C 開(kāi)始,LiMn2O4 中的Mn離子遷移到固態(tài)電解質(zhì)中,同時(shí)形成 LiMn3O4 中間相。當(dāng)溫度升高到 500 °C時(shí),LiMn3O4 界面轉(zhuǎn)變?yōu)?MnO 結(jié)構(gòu),這阻礙了鋰離子的傳輸,從而增加了界面阻抗。雖然 LiMn2O4 和 LLZTO 都可以承受連續(xù)加熱,但它們的界面在較低溫度下本質(zhì)上是熱不穩(wěn)定的,這在實(shí)際制造的熱處理過(guò)程中需要特別注意。該研究結(jié)果提供了對(duì)界面反應(yīng)的機(jī)理見(jiàn)解,為全固態(tài)電池的設(shè)計(jì)和制造提供了指導(dǎo)意見(jiàn)。
所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿:使用 Wildfire 原位加熱樣品桿,并結(jié)合原位 XRD 和原位拉曼,該團(tuán)隊(duì)研究了 LiMn2O4 正極和 LLZTO 電解質(zhì)之間固/固界面的熱穩(wěn)定性,闡明了不同尺度下界面反應(yīng)的動(dòng)態(tài)過(guò)程。
文獻(xiàn) 5
作者:福州大學(xué) 黃興等
題目:Carbon Encapsulation of Supported Metallic Iridium Nanoparticles: An in Situ Transmission Electron Microscopy Study and Implications for Hydrogen Evolution Reaction.
期刊:ACS Nano 2023 17 (23), 24395-24403
摘要:該團(tuán)隊(duì)使用原位 TEM、非原位 TEM 與原位 XPS 相結(jié)合,研究銥/碳催化劑中碳對(duì)銥納米顆粒的包覆,并實(shí)時(shí)觀察了真空中加熱銥/碳時(shí)的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的改變。原位 TEM 表明,加熱到 550°C 時(shí),銥納米顆粒表面開(kāi)始形成碳包覆層。碳層形成后,800°C時(shí)沒(méi)有觀察到銥納米顆粒的燒結(jié)和遷移。但初始銥納米顆粒 550°C 或以下發(fā)生燒結(jié),具體溫度與包覆程度有關(guān)。當(dāng)溫度從 800°C 降低到 200°C 時(shí),碳層會(huì)起皺,該過(guò)程與顆粒表面重構(gòu)相關(guān),且是可逆的。溫度升高回 800°C后,包覆層回歸光滑狀態(tài)。碳層包覆后的銥納米顆粒在析氫反應(yīng)中的催化性能高于初始(非包覆)的銥/碳顆粒。該工作展示了目前正在研究的負(fù)載型貴金屬納米顆粒碳包覆現(xiàn)象的微觀細(xì)節(jié),并進(jìn)一步證明了碳包覆是調(diào)節(jié)催化性能的有效措施。
所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿:使用 Wildfire 原位加熱樣品桿,并結(jié)合原位 XPS,研究團(tuán)隊(duì)研究了碳對(duì)銥納米顆粒的包覆,并實(shí)時(shí)觀察了真空中加熱銥/碳催化劑時(shí)的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的變化。
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